Né à Athènes, de Théodore et de Pélagie, premier citoyen de la ville et de race royale, Gilles se fit remarquer tout jeune par son intelligence et sa piété.
Un jour, rencontrant un pauvre malade et n’ayant rien à donner, il lui abandonne sa tunique dont le contact le guérit aussitôt. Il cacha sa charité et son miracle en disant qu’un inconnu lui avait enlevé son vêtement.
Devenu orphelin, Gilles s’empressa de distribuer aux pauvres tous ses biens. Sa popularité l’effraya. Il se rendit secrètement au bord de la mer où, apercevant un navire qui luttait contre la tempête, il se mit en prière : le navire aborda heureusement et les matelots reconnaissants prirent Gilles avec eux pour le conduire à Rome.
Gilles s’en alla ensuite à Marseille avant de passer deux ans en compagnie de saint Césaire d’Arles. Désireux d’une grande solitude, il s’installa non loin de l’embouchure du Rhône dans un repaire de bêtes sauvages, où Dieu lui fit don d’une biche qui le nourrissant régulièrement de son lait.
Un jour, le roi des Goths prit la biche en chasse, mais l’animal trouva refuge auprès du saint, derrière de mystérieux fourrés que la meute ne pu traverser. Comme le prodige se renouvelait, le roi tira au hasard une flèche qui blessa saint Gilles tandis que la biche reposait à ses pieds. Gilles refusa tout secours et tout présent du roi, mais lui suggéra la construction d’un monastère dont il devint l’abbé.
Charlemagne invita Gilles à Orléans et lui demanda au cours d’un entretien de prier pour lui parce qu’il avait commis un péché si grand qu’il n’osait le confesser à personne, pas même au saint. Durant la messe, Gilles reçut, par l’entremise d’un ange, un message écrit lui révélant, en même temps que la nature du péché, l’assurance du pardon.
Gilles se rendit encore à Rome afin de placer son monastère sous la protection du Pape. Il mourut dans la nuit du 1er septembre.